МИГРАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В СОСТАВЕ ВЕРТИКАЛЬНОГО ВНУТРИПОЧВЕННОГО СТОКА

В процессе разрушения частиц радиоактивных выпадений под действием совокупности природных факторов радионуклиды переходят в подвижные формы и поступают в почвенный раствор. Их дальнейшая миграция в основном определяется процессами диффузии и нисходящего конвективного переноса с мобильной частью почвенной влаги [37, 51]. Скорость этих процессов зависит от многих факторов: физико-химических свойств почв, количества и интенсивности осадков, концентрации и состава растворимых органических соединений и т.д. Одновременно в процессе нисходящего перемещения гравитационной влаги по профилю возможно как ее обогащение радионуклидами, так и обеднение за счет поглощения их твердой фазой и почвенной биотой: корнями растений, грибами и микроорганизмами [144,298, 353].
Одним из методов изучения вертикального внутрипочвенного стока в нативных условиях является лизиметрический. Применение лизиметров для изучения внутрипрофильного передвижения веществ, временных изменений состава и свойств жидкой части почв широко распространено в почвенных исследованиях [47,107, 109,270, 290], однако в геохимии радиоактивных элементов их применение до последнего времени практиковалось редко в связи с чрезвычайно низкими концентрациями радионуклидов в почвенном растворе и, соответственно, трудоемкостью получения пробы с детектируемым уровнем их концентрации. Наиболее полно в научной литературе представлены результаты изучения поведения радионуклидов в системе "почва- растение” в равновесных условиях [2-6, 132, 133, 198, 200, 317, 332].
После аварии на ЧАЭС, вызвавшей значительное по уровню загрязнение территории, стало возможным использование лизиметров для изучения вертикального внутрипочвенного стока радионуклидов в нативных условиях [114, 190, 198].
Проведенные в лесных экосистемах исследования показывают, что интенсивность миграции радионуклидов в составе вертикального внутрипочвенного стока в основном определяется теми же процессами, что и поведение макроэлементов: скоростью их выхода в жидкую часть почв и способностью минеральных горизонтов к сорбции радионуклидов из почвенного раствора. Решающее влияние на формирование вертикального потока радионуклидов в профиле лесных почв оказывает
Таблица 76. Концентрации радионуклидов в лизиметрических водах из различных слоев почв (средневзвешенные величины за 1991 г.), Бк/л

Слой, см	144Се	134Cs	137Cs	l06Ru	*gt;Sr	Сумма
			Уч.д-J
0-5	-	0,07	0,5	0,32	0,85	1,74
0-10	-	0,02	0,28	0,3	0,22	0,81
0-20		0,07	0,23 Ун Д-3	'	0,22	0,52
0-5	-	0,06	1,16	-	0,62	1,84
0-10	-	0,06	1,08	-	0,15	1,29
0-20		0,09	0,75 Уч. К-2	"	0,1	0,94
0-5	3,02	1,08	11,4	6,34	91,97	113,81
0-10	1,78	0,78	8,62	11,54	78,04	100,75
0-20	0,19	0,12	2,18 Уч Ш-1	2,91	29,54	34,93
0-5	19,79	10,91	116,22	11,42	108,04	266,39
0-10	1,34	4,29	45,09	6,52	46,25	103,49
0-20	0,43	0,56	5,59	3,98	58,09	68,65
0-30	-	0,42	5,05	3,9	42,18	51,55
Примечание. Прочерк означает содержание радионуклида ниже детектируемого уровня.

подстилка (табл. 76). При радиоактивных выпадениях она является основным резервуаром радионуклидов. Лизиметрические воды из этого слоя характеризуются наибольшей концентрацией радиоактивных элементов и могут рассматриваться как исходные растворы, поступающие в минеральную толщу, а изменение их состава в подподстилочных горизонтах отражает процессы сорбции-десорбции, происходящие в соответствующих слоях почвы. По мере продвижения гравитационной влаги вниз по профилю радионуклиды из жидкого стока в большинстве случаев поглощаются твердой частью почвы и содержание их в растворе падает. Вследствие этого даже в песчаных почвах лишь 10- 15% от количества радионуклидов, вынесенных из слоя лесной подстилки, проникает с нисходящим потоком влаги глубже 20-30 см. Наибольший перехват (50-70%) радионуклидов, мигрирующих с влагой из горизонта подстилки, происходит в слое 5-10 см. В нижележащих слоях степень поглощения заметно уменьшается. Это свидетельствует о том, что в профиле песчаных почв единственным выраженным геохимическим барьером на пути вертикальной миграции радионуклидов, поступающих из подстилки, является небольшая по мощности прослойка в самой верхней части подподстилочной толщи.
В инфильтрационном стоке при прохождении внутри самой подстилки с глубиной происходит его обогащение 137 Cs как в подгоризонте
Таблица 77. Концентрация I34Cs, l37Cs в лизиметрических водах из различных слоев подстилки хвойного ценоза (средневзвешенные величины за 1993-1994 гг.)

Горизонт	Слой, см	l34Cs, Бк/л	l37Cs, Бк/л	l37Cs, Kd
01+02	0-3	0,64	12,692	0,004
01 + 02 + 03	0-4	0,65	15,913	0,006
0/А1	0-5	0,4	8,487	0,003

02, так и 03 (табл. 77). Это свидетельствует о том, что сорбция данного радионуклида внутри подстилки практически не выражена. Последнее, видимо, предопределяет высокие КП 137Cs в растения на органогенных (торфяных) почвах. На этом фоне даже небольшая примесь минеральной части, что характерно для переходного горизонта O/Al, обусловливает резкое увеличение поглощения 137Cs из мигрирующих растворов, в результате чего концентрация радиоцезия даже в рассматриваемом 1-сантиметровом слое падает почти в два раза по сравнению с вышележащим подгоризонтом подстилки 03.
Результаты лизиметрических исследований подтверждают в целом вывод о том, что 137Cs практически не закрепляется в органогенных слоях и сорбируется лишь в самой верхней подподстилочной толще этих почв, в наибольшей степени обогащенной минералами, способными к необменному закреплению 137 Cs (см. раздел 1.3).
Обращают на себя внимание низкие величины коэффициентов относительного содержания 137Cs в водах (Kd)y рассчитанные как отношение концентрации радионуклида в лизиметрических водах к его концентрации в соответствующем слое почвы и выраженные в процентах. Низкие величины Kd в целом отражают слабую растворимость и невысокую интенсивность водной миграции радионуклидов в песчаных почвах лесных БГЦ [236, 242, 277].

Твердый сток, полученный путем фильтрации лизиметрических вод через фильтры с диаметром пор 0,50 мкм, в лесных ценозах составляет незначительную величину: 0,01-0,02 г/л из верхней 0-5-10-сантимет- ровой толщи и около 0,07 г/л из нижележащей 10-20-сантиметровой (табл. 78). В соответствии с этим количество 137Cs в его составе меняется от 0,45% из подстилки до 6% из минеральной толщи почв. Последнее дает основание утверждать, что определенную роль в перераспределении 137 Cs в песчаных почвах играют процессы лесси- важа. Миграция радиоактивных частиц без разрушения отмечается при авторадиографии почв и при анализе радионуклидного состава этих частиц, отобранных на разных глубинах профиля [65, 66, 72]. Причем 137Cs, по-видимому, перемещается не только в составе "горячих", но и в составе илистых частиц в прочнофиксированной форме. Подтверждением этому служат данные, свидетельствующие о приуроченности к одному слою максимумов концентрации 137 Cs и естественного радиоактивного элемента в "остатке", полученном после обработки твер-
Таблица 78. Концентрация 137Cs и 40К в жидком и твердом вертикальном внутрипочвенном стоке хвойных ценозов (средневзвешенные величины за 1994 г.)

Слой, см	Количество твердого стока, г/л	137Cs
		Общий СГОК, Бк/л	Твердый сток, % от общего	Твердый сток, Бк/кг
0-5	0,02	38	0,45	8500
0-10	0,01	3,1	6,03	19 000
0-20	0,07	2,8	5,71	2286

Слой, см	Количество твердого стока, г/л	lt;°к
		Общий СТОК, Бк/л	Твердый сток, % от общего	Твердый сток, Бк/кг
0-5	0,02	2,59	49,81	64 500
0-10	0,01	2,27	44,93	102 000
0-20	0,07	3,25	47,69	22 143

дого стока смесью концентрированных азотной и соляной кислот. ("Остаток" характеризует собой фракцию прочносвязанных радионуклидов.) Содержание 40К, как известно, пропорционально количеству стабильного калия, поэтому высокая активность в этой фракции напрямую свидетельствует о большом проценте К- содержащих глинистых минералов в "остатке" твердого стока.
На фоне выявленных основных закономерностей изменения концентрации радионуклидов в лизиметрических водах в профиле почв наблюдаются заметные различия этих показателей в зависимости от химической природы радионуклида, фитоценоза и типа почв. По относительной концентрации или миграционной подвижности в лизиметрических водах радионуклиды располагаются в следующий ряд: ^Sr gt; 106Ru gt; l37Cs gt; I34Cs gt; 144Ce. Миграционная подвижность 90Sr по сравнению с 137 Cs примерно в 1,5 раза выше, а в чисто хвойных ценозах (уч. К-2) эти различия возрастают более, чем в 5 раз. Последнее говорит о несомненном влиянии типа БГЦ на миграционную подвижность радионуклидов. Это может быть обусловлено спецификой свойств почв, сформированных под широколиственно-хвойными лесами (уч. Д-1, 1И-1) и сосняками (уч. К-2). Лесная подстилка хвойных ценозов, как уже отмечалось, более обогащена низкомолекулярными РОВ, с которыми предпочтительнее связывается 90Sr [2-6, 78]. Высокомолекулярные гумусовые соединения почвы, содержание которых выше в широколиственно-хвойных лесах, являются агентом, уменьшающим миграционную способность 90Sr в почве [245, 315]. Это справедливо и для таких радионуклидов, как ,44Се и 106Ru [221, 322, 326]. Высокая миграционная способность 106Ru может быть также связана со способностью данного радионуклида находиться как в катионной, так и анионной формах [211]. При этом анионные формы Ru более подвижны, а в присутствии фульвокислот растворимость рутения возрастает на 2-3 порядка [42]. По сравнению с другими радионуклидами Ru сильнее реагирует на подкисление среды [211,317].
Таким образом, факторы, обусловливающие увеличение миграционной подвижности i06Ru и 90Sr (фульватный состав органического вещества, кислая реакция среды и другие), способствуют увеличению концентрации этих радионуклидов в водах инфильтрационного стока хвойных лесов.
Обращает на себя внимание неодинаковая сорбционная способность исследуемых почв по отношению к 137С$ и 90Sr (см. табл. 76). Максимальные различия отмечаются между торфяными (уч. Д-3) и минеральными почвами (уч. Д-1, К-2, Ш-1). В минеральных почвах в подподстилочных слоях концентрация I37Cs в лизиметрических водах резко снижается: в 1,5-2 раза в верхнем 0-5-сантиметровом слое и в 2-20 раз в нижележащей толще; в торфяно-глеевых почвах, напротив, сорбции 137Cs в верхнем 0-5-сантиметровом слое практически не происходит, и лишь с увеличением минеральной примеси с глубиной сорбция нарастает, хотя не столь значительно [151, 171, 300, 325]. В связи с этим отмеченная способность органогенных горизонтов к удерживанию радиоцезия в значительной степени определяется его фиксацией в составе микробной биомассы [299].
Для 90Sr, напротив, наибольшее снижение концентрации в лизиметрических водах отмечается в профиле торфяных почв. Это является прямым доказательством соответствующих изменений КП в растительность сравниваемых радионуклидов на органогенных и минеральных почвах.
Длительное время на переход радионуклидов в лизиметрические воды значимое влияние оказывает физико-химическая форма первичных выпадений. В ценозах ближней зоны ЧАЭС (уч. Ш-1) отмечаются наименьшие относительные концентрации радионуклидов, в особенности 144Се, 106Re и 90Sr, в лизиметрических водах из различных слоев почв. Очевидно исходно низкая растворимость радионуклидов в составе частиц радиоактивных выпадений перекрывает влияние других факторов (тип БГЦ, свойства почв и т.д.) на вариации концентрации радионуклидов в гравитационной влаге. Как уже неоднократно подчеркивалось, на территории, прилегающей к поврежденному реактору, основная часть 90Sr и спустя 5 лет по-прежнему находится в составе труднорастворимой топливной компоненты [110,111]. Ситуация с 106Ru менее ясна, однако, опираясь на исследования ряда авторов, можно заключить, что загрязнение данной территории рутением, сформировавшееся в результате первого выброса, так же как и Sr, обусловлено труднорастворимыми "горячими" частицами топливной компоненты. На более удаленных площадях загрязнение рутением происходило в ре-

Рис. 88. Радионуклидный состав загрязнения лизиметрических вод из различных слоев подзолистой лесной почвы (средневзвешенные величины за 1991 г.)

зультате его поступления в атмосферу в форме легколетучей 4-х окиси Ru, сорбированной на субмикронных инертных частицах диаметром 0,2 мкм [56, 217].
Радионуклидный состав формирующихся вод не пропорционален таковому твердой части почв, причем с глубиной это несоответствие нарастает (см. табл. 52, рис. 44, 88). С глубиной в инфильтрационном стоке происходит резкое нарастание доли ^Sr и 106Ru и падение доли 144Се. Доля 137Cs в составе гравитационной влаги также снижается, но более плавно. Это, вероятно, связано с различной способностью радионуклидов образовывать миграционно-подвижные формы соединений в составе внутри- почвенного стока, а также с их неодинаковой способностью к необменному закреплению твердой частью почв. Наиболее ярко отмеченные особенности изменения радионуклидного состава лизиметрических вод и соотношения радионуклидов в его составе с таковыми в твердой части почв проявляются в хвойных ценозах. 

Еще по теме МИГРАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В СОСТАВЕ ВЕРТИКАЛЬНОГО ВНУТРИПОЧВЕННОГО СТОКА:

1. Вертикальные миграции рыб в морских водоемах
2. ВНУТРИПОЧВЕННЫЙ ВРЕМЕННЫЙ БОКОВОЙ СТОК
3. Щеглов А.И.. Биогеохимия техногенных радионуклидов в лесных экосистемах: По материалам 10-летних исследований в зоне влияния аварии на ЧАЭС., 2000
4. СОВРЕМЕННЫЕ ТЕНДЕНЦИИ В ДИНАМИКЕ СТОКА С ЗАБОЛОЧЕННЫХ РЕЧНЫХ ВОДОСБОРОВБОЛЬШОГО ВАСЮГАНСКОГО БОЛОТА Л. И. Дубровская, Д. В. Дроздова
5. ВОЗДЕЙСТВИЕ СТОКА ОТ СВИНОФЕРМЫ НАРАСТИТЕЛЬНОСТЬ ВЕРХОВОГО БОЛОТА
6. СОДЕРЖАНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ В РАСТЕНИЯХНИЖНИХ ЯРУСОВ ЗАБОЛОЧЕННЫХ ЛЕСОВ
7. ГИДРОЛЕСОМЕЛИОРАЦИЯ КАК МЕТОД РЕГУЛИРОВАНИЯНАКОПЛЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ДРЕВЕСНЫМИ РАСТЕНИЯМИ
8. Вертикальная зональность
9. Вертикальная структура
10. Вертикальная зональность донной растительности